Sydneyben született, anyja hegedűművész volt. Tehetsége korán megmutatkozott, szívesen rajzolgatott. Különc, visszahúzódó gyermek volt, és gyűlölt iskolába járni. 14 évesen elköltözött otthonról, és gyári munkával próbálta finanszírozni táncóráit. 17 évesen a Sydneyi Modern Balett Társulat tagja lett. Extrém sminkben járta a konzervatív város utcáit, és a hagyományos női nemiszerep-elvárásokat fojtogatónak érezte.

19 évesen a háború által feldúlt Párizsba ment, ahol három évig hajléktalanként tengődött a társadalom számkivetettjeivel. Végül kiutasították, ekkor tovább folytatta a vándorlást. Később társa akadt Rudi Rappold osztrák építész személyében, akivel összeházasodtak és visszaköltöztek Párizsba. Festeni kezdett, és miután műveit felfedezte egy kritikus, George Plimpton, elismertté vált. Azonban elhatalmasodó ópiumfüggőséggel küzdött, így a dekadens művészvilágot elhagyva férjével az olaszországi Positanóba vonult vissza, ahol elhagyott állatok megmentésébe kezdett, végül egy rezervátumot hozott létre. 1965-ben Diane Rochlin és Sheldon Rochlin „Vali: The Witch of Positano" címmel fimlet készített róla.

Miután műveit a 60-as évek pszichedelikus művészgenerációja is felfedezte, 1970-ben New Yorkba ment, ahol néhány alkotását eladta. Extravagáns megjelenésével, lángoló vörös hajával, sminkjével, melyet később az arcára tetováltatott, mindenütt feltűnést keltett. Megismerkedett Tenessee Williamsszel, aki egy karakterét róla mintázta, Patti Smithszel, aki megkérte, hogy készítsen neki egy tetoválást, és Diane Arbusszal, aki elkészítette a portréját. Andy Warhol segítette, majd Salvador Dali Hollandiában rendezett műveiből kiállítást, Plimpton pedig albumot adott ki belőlük. 1989-ben Ruth Cullen ausztrál rendező „A kötéltáncos" címmel filmet készített róla.

Amikor 43 év után visszatért Ausztráliába, megdöbbent, hogy milyen sokan ismerik és szeretik a munkáit. Utolsó éveit így Positano, New York és Melbourne között osztotta meg. 2003-ban halt meg rákban. Halála előtt azt nyilatkozta, nem bánja, hogy el kell mennie, mert úgy érzi, mindent beleadott, teljes életet élt.